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The impact of anthropogenic emissions on atmospheric sulfate production pathways, oxidants, and ice core &Delta;<sup>17</sup>O(SO<sub>4</sub><sup>2&ndash;</sup>)

by E. D. Sofen, B. Alexander, S. A. Kunasek
Atmospheric Chemistry and Physics ()

Abstract

人為起源排出が大気のサルフェート生成メカニズムとグリーンランドのサルフェートと南極のアイスコアとエアロゾルのの酸素同位体組成の観測により制限されるオキシダント濃度に与える影響を全球三次元化学輸送モデルを用いて定量した。非海塩性サルフェートの酸素同位体比はサルフェート形成中の各オキシダント(O3,OH,H2O2,O2)の比較的重要な機能でありサルフェートの生成経路の同定に用いられる。オキシダント濃度によるためΔ17O(SO42-)はパレオオキシダントレベルの指標として用いられる。しかし、グリーンランドと南極のアイスコアのサルフェートの酸素同位体比は産業発展前からの対流圏オゾンの増加から予測されるものとは反対のトレンドを示した。モデルは最近では北半球の対流圏で遷移元素によるO2の触媒酸化によるサルフェート形成(11-22%)の割合がO3やH2O2がによる酸化に匹敵してきていることを示した。全球的には気相酸化の割合(23-27%)はほとんど変化がない。産業革命前(1850CE)からのΔ17O(SO42-)のモデル計算の変化は北極、南極の観測と一致している。モデル計算によると1850から現在の間で世界の対流圏オゾンの平均濃度は42%上がり、OHは10%減少、H2O2は58%増加した。モデルきさんはオゾン濃度増加にもかかわらず南極のΔ17O(SO42-)の減少は人為起源遷移元素によるサルフェートのO2触媒酸化と雲水の酸性化(これが北極の濃度でこの時間スケールではΔ17O(SO42-)をオキシダント濃度の変化に鈍感にさせる。)によって説明できることを示した。南極ではΔ17O(SO42-)はオキシダント濃度の変化に敏感である。なぜならΔ17O(SO42-)のオキシダントのモデルでの変化に対する反応が小さいにも関わらず、雲のPHと金属の排出が南半球ではこの時間スケールであまり変化がないからである。南極ではオゾンの増加にもかかわらずΔ17O(SO42-)の正味の変化が殆どない。これはH2O2の増加が補っていることにより説明がつく。モデルではOH(低濃度により)とO3(H2O2のより高濃度により)による酸化の減少がΔ17O(OH)とΔ17O(O3)の相殺効果によりほとんど変化を起こしていない。さらなるモデルシミュレーションがサルフェートの同位体酸素の産業発展以前オキシダント前駆体胚珠下での不確かさに対する感度を調べるために行われる。

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