Formation mechanism of zeolite-templated carbons

Abstract

The formation mechanism of zeolite-templated carbons (ZTCs) is investigated. The carbon uptake into zeolite nanochannels during chemical vapor deposition (CVD) is found to proceed in the following three stages: (i) initial rapid carbon uptake from zeolite-particle surface to its center, (ii) gradual increase of carbon density at a constant rate, and (iii) termination of carbon deposition. The molecular-level structure evolution is also analyzed in detail. By CVD, curved nanographenes are formed inside the nanochannels of zeolite, and they are not perfectly connected each other. The subsequent heat treatment (>800 °C) coalesces the nanographenes to form a continuous 3D framework, and at the same time, a significant number of dangling bonds (non-terminated edge sites) are formed that are protected from air by the zeolite so that they are stable at room temper- ature. However on template removal, the dangling bonds react with ambient H2O or O2 and are terminated by oxygen-func- tional groups or H. The dangling bonds in the carbon/zeolite composite can also be terminated by H when the composite is subjected to a H2 treatment at 700 °C. In this case, the number of dangling bonds in the carbon/zeolite composite is decreased, and the addition of oxygen-functional groups when the template is removed becomes less significant. ゼオライト鋳型炭素（ZTC）の形成機構を調べた。化学気相堆積（ＣＶＤ）中のゼオライトナノチャネルへの炭素の取り込みは、以下の３つの段階で進行することがわかった：（ｉ）ゼオライト粒子表面からその中心への初期の急速な炭素取り込み、（ｉｉ）一定での炭素密度の漸進的増加速度、および（ｉｉｉ）炭素堆積の終了。分子レベルの構造進化も詳細に分析されています。 ＣＶＤによって、湾曲したナノグラフェンがゼオライトのナノチャネルの内側に形成され、それらは互いに完全には結合していない。その後の熱処理（＞ ８００℃）はナノグラフェンを合体させて連続的な３Ｄ骨格を形成し、同時に、ゼオライトによって空気から保護されている相当数のダングリングボンド（終端していないエッジ部位）が形成される。室温で安定していること。しかしながら、鋳型除去時に、ダングリングボンドは周囲のH 2 OまたはO 2と反応し、酸素官能基またはHで終結する。カーボン／ゼオライト複合材料中のダングリングボンドは、複合物がH 2にさらされるとHで終結することもできる。 700℃で処理します。この場合、炭素／ゼオライト複合体中のダングリングボンドの数は減少し、そしてテンプレートが除去されたときの酸素官能基の付加はそれほど重要ではなくなる。