Cs Adsorption in Clay Minerals and Zeolites: First Principle Calculation Studies toward Understanding Their Microscopic Mechanism

Abstract

Since large amounts of radioisotopes of Cs was released after the accidents at Fukushima Daiichi nuclear power plants, a tremendous number of scientists and engineers have faced several issues in terms of decontamination of radioactive Cs. In this paper, we present our recent two computational works based on density functional theory, one of which is to clarify mechanism of strong adsorption and retention of Cs in clay minerals to establish an effective Cs removal scheme from large amounts of radioactive wastes left by decontamination activities, and the other of which is to reveal why zeolites can selectively catch Cs even in the presence of other minerals and to make a guideline to create a more improved materials to remove Cs as well as other radioactive ions. 1．は じ め に 2011 年 3 月 11 日に発生した東北地方太平洋沖地震に 伴う東京電力福島第一原子力発電所事故（福島原発事 故）により，環境中に大量の放射性物質が放出され，そ の一部は地表へと降着した 1) 。放出物中，放射性セシウ ムは，半減期が長い上に土壌に吸着されて離れない性質 を持つなど，極めてやっかいな放射性物質である。土壌 への吸着により地表に留まる放射性セシウムは，外部被 ばく（外部からの放射線による被ばく）の原因になるだ けでなく，農作物等が取り込み，それを摂取することに よって内部被ばく（体内に取り込んだ放射性物質からの 放射線による被ばく）の原因にもなるからである。この ように，土壌表層に強く吸着した放射性セシウムが主な 原因となり，現在も福島県の多くの住民が避難を強いら れている。 この事態を打開し，一刻も早い住民の帰還を実現させ るため，除染が行われている。現在実施中の本格除染に 先立って行われた除染モデル事業によると，住宅の庭， 学校のグラウンド，放射能濃度の高い農地などでは，表 土を除去するのが効果的な除染方法であることがわかっ ている 2) 。しかし，福島県の除去土壌の量は最大で東京 ドーム約 33 個分にも上ると見積もられており 3) ，土壌 に吸着された放射性セシウムを分離し，処分土壌の量を 減らすこと（減容）が強く望まれている。したがって， 土壌中のセシウムの存在様態や吸着機構を解明し，効果 的減容法を確立することは，重要かつ急務な研究開発課 題といえる。本稿の前半では，土壌の主要構成成分であ る粘土鉱物に注目し，どのような機構により放射性セシ ウムが強く吸着しているかについて，第一原理計算手法 を用いてその一端を明らかにする。 膨大な除去土壌の減容という上記課題に加え，福島原 発事故直後から，多くの人々を悩ましてきた課題がもう 一つある。事故当初，溶け落ちた燃料を含め炉心を冷却