Epitaxial Growth of Co Thin Films on MgO Single-Crystal Substrates

Abstract

Co thin films were prepared on SrTiO3(100), SrTiO3(110), and SrTiO3(111) single-crystal substrates by ultra-high vacuum molecular beam epitaxy. The film structure and the magnetic properties were investigated. Co epitaxial thin films are obtained on these SrTiO3 substrates at elevated temperatures with different film orientations. The nucleation of Co thin film on SrTiO3 substrate varies depending on the substrate orientation and the substrate temperature. Co(100)fcc single-crystal films are obtained on SrTiO3(100) substrates. On SrTiO3(110) substrates, Co epitaxial thin films with Co(110)fcc, Co(111)fcc and/or Co(0001)hcp, and Co(100)fcc planes parallel to the substrate surface are formed. Thin films consisting of Co(111)fcc and Co(0001)hcp crystals epitaxially grow on SrTiO3(111) substrates. 0.4-0.5% reductions in lattice spacing normal to the substrate surface are observed for Co thin films prepared at a substrate temperature of 300 °C. The film strain decreases with increasing the substrate temperature. The in-plane magnetization properties of Co thin films are influenced by the magnetocrystalline anisotropy and the shape anisotropy caused by the roughness of Co islands which form the Co thin films. 1. はじめに Co および Co 合金薄膜は磁気記録媒体や磁気ヘッドなどの磁気 応用デバイスで広く用いられている．磁気応用デバイスの可能性 を検討するためにはCo薄膜の基本磁気特性を把握する必要があり， 膜構造が制御されたエピタキシャル薄膜の有用性が注目されてい る．これまで，塩化ナトリウム型（B1）構造を持つ(100)，(110)， (111)面の MgO 単結晶基板 1,2) やコランダム型（D51）構造を持つ (0001)面の Al2O3 単結晶基板 3-7) ，ペロブスカイト型（E21）構造 を持つ(111)面の SrTiO3単結晶基板 8,9) を用いて，Co および Co 合 金薄膜のエピタキシャル成長が試みられ，これらの薄膜を用いて 磁気異方性やダンピング定数などの検討が行われている．また， 単結晶基板上にヘテロエピタキシャル成長させた fcc（A1）構造の Cu，Ag，Au，Pd，Pt 下地層 6,10-20) や bcc（A2）構造の V，Cr， Mo，W 下地層 21-34) ，hcp（A3）構造の Ti，Ru 下地層 9,35-38) を用 いて，Co および Co 合金薄膜のエピタキシャル成長も試みられて いる．しかしながら，エピタキシャル薄膜の構造や磁気特性は基 板材料，基板結晶方位，膜の形成条件に敏感に影響されることが 知られているが 6,39) ，同様な実験条件下で，同一種単結晶基板の基 板結晶方位や基板温度を系統的に変化させ， Co 薄膜の構造や磁気 特性について詳細に調べた報告は殆どない． ま た ， 近 年 ， SrTiO3 を 絶 縁 体 層 と し た Co/SrTiO3/ La0.7Sr0.3MnO3 40) やCo0.9Fe0.1/SrTiO3/La0.7Sr0.3MnO3 41) などの強磁 性トンネル接合において， 室温で大きなトンネル磁気抵抗 （TMR） 比が得られることが報告されている 40) ．計算機シミュレーション では，エピタキシャル成長により形成した bcc-Co(100) /SrTiO3(100)/bcc-Co(100)強磁性トンネル接合において，1000%を 超える TMR 比が得られる可能性も示されており 42,43) ，Co 層と SrTiO3層とのヘテロ界面制御が重要となっている． 本研究では3 種類の異なる結晶方位を持つSrTiO3単結晶基板を 用いて同様な条件で Co 薄膜を形成し， 基板結晶方位や基板温度が Co 薄膜の成長過程，膜構造，および磁気特性に及ぼす効果につい て系統的に調べた． 2. 実験方法 試料の作製には到達真空度 3×10-8 Pa 以下の超高真空分子線エ ピタキシー（UHV-MBE）装置を用い，Co（純度：99.9 %）ソー スを電子ビーム加熱することにより， SrTiO3単結晶基板上に40 nm 厚の薄膜を形成した．SrTiO3 基板として，表面研磨を施した SrTiO3(100)，SrTiO3(110)，および SrTiO3(111)基板を用いた．基 板表面の清浄化を目的に製膜前に超高真空下で 500 °C で 1 時間 の熱処理を施した後，反射高速電子回折（RHEED）により，そ れぞれの単結晶基板清浄表面に対応する回折パターンを確認した． 原子間力顕微鏡 （AFM） により測定したSrTiO3(100)， SrTiO3(110)， および SrTiO3(111)基板の表面粗さ Ra はそれぞれ 0.20 nm, 0.16 nm, 0.11 nm であった．製膜時の基板温度は 300～500 °C の間の 一定温度とし，製膜速度は 0.01 nm/s とした． 薄膜形成中の表面構造を RHEED によりその場観察した．膜構 造は Cu-K α 線（λ=0.15418 nm）を用いた面外（2θ/ω スキャン） ， 面内（2θχ/φ スキャン） ，および φ スキャン X 線回折（XRD）法に より評価した．表面形態観察には AFM を用い，磁気特性評価に は試料振動型磁力計（VSM）を用いた． 3. 結果と考察 3.1 SrTiO 3 (100)基板上に形成した Co 薄膜 SrTiO3(100)基板上において fcc 構造を持つ Co(100)単結晶薄膜